安茹的查理将首都从巴勒莫迁到那不勒斯导致西西里人不满的原因主要有以下几点：

1. 政治中心的转移：查理将首都迁移至那不勒斯后，西西里失去了政治中心的地位，这直接影响了当地的政治影响力和经济利益。西西里人担心他们的声音和需求不再被重视。

2. 经济影响：首都的迁移往往伴随着资源和财富的重新分配。西西里人可能担心他们地区的经济会因首都迁移而受损，商业和税收利益会流向那不勒斯。

3. 文化与身份认同：西西里有着自己独特的文化和身份认同，首都的迁移可能导致西西里文化被边缘化，西西里人担心失去自己的文化特色和身份认同。

4. 法国官员的任用：查理大量任用法国官员，这可能导致西西里本地官员和行政体系被边缘化，西西里人对这种外来统治感到不满。

5. 社会不满与反抗：查理的统治方式可能加剧了社会不满，特别是他为了发动对拜占庭的远征，在西西里横征暴敛，导致民众怨声载道。同时，他麾下的法国官兵在当地横行霸道，抢劫、强暴甚至谋杀当地人，进一步激化了矛盾。

6. 历史事件：1282年发生的西西里晚祷事件是西西里人反抗安茹的查理统治的标志性事件，这场起义反映了西西里人对查理政策的广泛不满。

综上所述，安茹的查理将首都从巴勒莫迁到那不勒斯的行为，以及其后的统治方式，严重损害了西西里人的政治、经济利益，并威胁到了他们的文化身份，最终导致了广泛的不满和反抗。